Numerische Simulation und Zeitskalenanalyse katalytischer Verbrennungsprozesse

Yan X.

In der vorliegenden Arbeit wurde die Dynamik der heterogenen Reaktionssysteme untersucht und die Methode der intrinsischen niedrigdimensionalen Mannigfaltigkeiten (ILDM) auf die Oberflächenprozesse angewandt.Die ILDM-Methode dient zur Reduzierung von detaillierten Reaktionsmechanismen und beruht auf der Tatsache, daß bei den Verbrennungsprozessen die chemischen Reaktionen unterschiedliche Zeitskalen besitzen. Die sehr schnell verlaufenden chemischen Prozesse (schneller als die von physikalischen Prozesse) können lokal durch eine mathematische Analyse identifiziert werden. Für solche schnellen chemischen Prozesse kann partielles Gleichgewicht oder Quasistationantät angenommen werden. Diese lassen sich dann durch algebraische Gleichungen beschreiben. Somit lassen sich die schnellen chemischen Prozesse von der gesamten Systemdynamik entkoppeln. Danach wird die Systemdynamik nur durch die langsamen chemischen Prozesse bestimmt. Diese wenigen langsamen chemischen Prozesse bilden im Zustandsraum einen niedrigdimensionalen Unterraum, der als mtnnsische niedrigdimensionale Mannigfaltigkeit bezeichnet wird. Die ILDMs wurden bisher für zahlreiche reaktive Systeme in der Gasphase bestimmt und in vielen technischen relevanten Reaktionssystemen erfolgreich eingesetzt. Die ebenso schnell verlaufenden katalytischen Oberflächenprozesse verfugen über den gleichen dynamischen Charakter. Daher läßt sich die ILDM-Methode auch auf heterogene Reaktionssysteme anwenden.In der Arbeit wurden heterogene Reaktionssysteme durch Erhaltungsgleichungen beschrieben. Die für die Modellierung erforderlichen Oberflächenreaktionsmodelle und die Randwertprobleme wurden neben der Modellierung reaktiver Strömung diskutiert. Zur Beschreibung der Gasphasen- und Oberflächenkinetik wurden detaillierte Mechanismen aus Elementarreaktionen verwendet, die auf der molekularen Ebene ablaufen. Die da-“